Trong trận bệnh cuối cùng của Charles vào năm 1685, bà tỏ ra lo lắng cho sự hòa hảo của ông với đức tin Công giáo và bà thể hiện sự đau buồn to lớn trước cái chết của ông. Khi ông nằm giữa ranh giới của sự sống và cái chết năm 1685, ông đã muốn gặp Catarina nhưng bà gửi một lời nhắn tới hỏi rằng liệu sự hiện diện của bà có được lượng thứ hay không và “cầu xin ông tha thứ nếu bà đã xúc phạm ông trong suốt cuộc đời.” Ông trả lời “Than ôi người phụ nữ tội người! nàng ấy cầu xin sự tha thứ của ta? Ta cầu xin sự tha thứ của nàng bằng cả trái tim mình; hãy trả lời lại nàng ấy như vậy”.[3] Cuối năm đó, bà đứng ra xin James II tha mạng cho James Scott, Công tước thứ nhất xứ Monmouth - con trai ngoài giá thú của Charles và là thủ lĩnh của Cuộc nổi dậy ở Monmouth nhưng không thành công - mặc dù Monmouth trong cuộc nổi dậy đã kêu gọi sự ủng hộ của những tín đồ sùng đạo Tin lành chống lại Nhà thờ Công giáo.

Catarina tiếp tục ở lại Anh quốc, sống tại Tòa nhà Somerset dưới sự cai trị của James cho đến khi ông bị William III và Mary II phế truất trong Cuộc cách mạng Vinh quang.[11] Bà ở lại Anh quốc một phần là vì vụ kiện kéo dài chống lại cựu Lãnh chúa Chamberlain (Henry Hyde – Bá tước đệ nhị xứ Clarendon) về số tiền mà bà cho là một phần trợ cấp của mình nhưng Henry Hyde lại nói rằng nó là một phần bổng lộc của ông. Việc yêu tiền là một những mặt bất ngờ nhất trong tính cách của bà: anh chồng James (người tự cho là mình rất tham lam) nhưng cũng phải nhận xét rằng bà luôn ký kết được giao kèo mua bán khó khăn.

Ban đầu vốn dĩ bà có mối quan hệ rất tốt với William và Mary nhưng vị thế của Catarina ngày càng giảm sút do việc thực hành tôn giáo của bà dẫn đến bất hòa và gia tăng sự cô lập. Một dự luật đã được đưa ra trước Nghị viện nhằm hạn chế số lượng người hầu Công giáo của Catarina và bà bị cảnh báo không được kích động chống lại chính quyền.

Vào tháng 3 năm 1692, bà đành phải quay về Bồ Đào Nha. Năm 1703, bà ủng hộ Hiệp ước Methuen giữa Bồ Đào Nha và Anh quốc. Năm 1701 và 1704-05, bà làm nhiếp chính cho em trai mình là Peter II. Bà mất tại Cung điện Bemposta, Lisboa vào ngày 31 tháng 12 năm 1705 và được chôn cất tại Tu viện São Vicente de For a, Lisboa.